单向回收碳纤维增强聚合物（rCFRP）循环行为及剩余强度特性研究

摘要

领域具有广阔应用前景，但其循环载荷下的力学行为与剩余强度特性尚未得到充分研究。本文综述了单向（UD）和无皱褶织物（NCF）两种rCFRP的准静态拉伸性能、疲劳行为、剩余强度演化及微观损伤机制，重点分析了材料微观结构对失效模式的影响，总结了声发射分析与显微计算机断层扫描（µCT）相结合的原位测试技术在损伤表征中的应用，为rCFRP在结构件中的工程应用提供技术支撑。

 一、研究背景与意义

纤维增强塑料等轻量化材料在交通等工业重要领域不可或缺，其中碳纤维增强塑料（CFRP）凭借优异的比力学性能占据关键地位。然而，碳纤维生产过程能耗极高，推动高效循环经济发展至关重要。通过纤维-基体分离技术，可从生产废料或报废部件中回收碳纤维（rCF），进一步加工成短切纤维纱，实现准连续纤维增强，相较于短切纤维毡的随机纤维取向，其可实现纤维沿载荷方向的定向排列，显著提升材料性能。此外，rCF短切纤维纱还可加工为无皱褶织物（NCF），实现双向纤维增强，且无机织物的波纹缺陷，避免力学性能损失。 目前，关于rCFRP的准静态拉伸性能已有相关研究，但循环载荷下的疲劳性能尚未得到充分探究。许多结构件在服役过程中需承受循环载荷，疲劳性能是材料应用的关键指标。现有研究表明，非回收连续纤维复合材料的疲劳失效存在明确规律：单向层合板疲劳多始于基体裂纹萌生，随后垂直于载荷方向扩展；无皱褶织物层合板则先在90°层形成裂纹，进而扩展至相邻0°层，最终导致分层或纤维断裂。而rCFRP因纤维回收过程中的损伤、纤维-基体相容性等问题，其疲劳行为与传统CFRP可能存在显著差异。 基于此，该研究聚焦短切纤维纱制备的准连续纤维增强rCFRP，首次系统探究单向rCFRP和无皱褶织物复合材料的疲劳性能，揭示其与非回收连续纤维材料的疲劳行为差异，通过疲劳测试、剩余强度测试及原位表征技术，阐明材料失效机制，为rCF短切纤维纱在结构件中的应用提供理论依据与数据支撑。

二、实验材料与测试方法

1 实验材料 

研究采用的rCFRP以环氧树脂为基体（亨斯迈Araldite LY 1135-1环氧树脂、Aradur 917固化剂、960-1促进剂，质量比100:90:2），增强相为回收碳纤维短切纤维纱，分为两种纤维结构：单向（UD）材料和无皱褶织物（NCF）层合板（对称铺层顺序[0/90/90/0]s）。其中，单向材料的短切纤维纱含90wt% rCF和10wt%聚酰胺6（PA6）粘合纱；无皱褶织物含80wt% rCF和20wt% PA6纤维。 单向材料通过湿法缠绕工艺制备，铺设四层粗纱；无皱褶织物复合材料采用手糊工艺制备，铺设四层NCF。两种材料均在热压罐中固化，最高固化温度140℃，保温6h。不同板材的厚度与rCF体积分数存在差异，单向材料UD1（厚度2.50mm，rCF体积分数35%）用于疲劳测试与剩余强度测试，UD2（厚度2.12mm，rCF体积分数40%）用于原位剩余强度测试；NCF复合材料各层合板因材料不均匀性，视为力学等效，分别用于不同测试。微观观察显示，两种材料无明显孔隙，但存在树脂富集区、纤维富集区及纤维取向偏差等不均匀性（见图1）。

图1 制备板材的显微照片

2 测试方法

2.1 准静态拉伸测试

依据EN ISO 527-5和DIN EN ISO 527-1标准，试样尺寸250mm×25mm，每种材料测试5个试样，加载速度2mm/min，采用100kN载荷传感器测量力，ARAMIS v6.3.0数字图像相关系统评估应变。 

2.2疲劳测试

基于ISO 13003标准，采用载荷控制模式，应力比R=0.1，测试频率5Hz，室温环境下进行。单向材料选取80%、70%、60%静态极限拉伸强度（UTSs）三个应力水平，绘制S/UTSs-Nf曲线；NCF复合材料因材料限制，仅选取50% UTSs作为最大循环应力。通过伺服液压试验机的横梁位移计算动态刚度退化。

2.3剩余强度测试

选取单向材料70% UTSs、NCF复合材料50% UTSs作为预循环应力水平，预循环次数分别为对应应力水平下最低失效循环次数的25%、50%、75%，随后进行拉伸测试，探究预损伤对材料剩余承载能力的影响。 

2.4. 原位剩余强度测试

采用Deben CT5000原位测试装置与Carl Zeiss Xradia 520 X射线显微镜结合，对预循环后的锥形试样进行拉伸测试（加载速度1mm/min），同步集成声发射传感器（检测阈值43dB），记录材料损伤过程中的声学信号，在不同载荷水平下中断测试进行µCT扫描，三维表征裂纹萌生与扩展行为（见图2）。

图2 原位测试相关装置

三、实验结果与分析

1 准静态拉伸性能

两种材料在准静态拉伸测试中均表现出应力-应变准线性关系直至失效。单向材料UD1的平均UTSs为871MPa，弹性模量68,834MPa，断裂应变为1.20%；UD2的平均UTSs为846MPa，弹性模量71,940MPa，断裂应变为1.09%；NCF复合材料G1的平均UTSs为403MPa，弹性模量40,374MPa，断裂应变为1.02%。 失效模式方面，单向材料表现为沿试样长度方向的显著裂纹形成，而NCF复合材料则倾向于形成一条或多条近似垂直于载荷方向的裂纹。已有研究表明，单向材料的失效机制以纤维拔出和纤维间断裂为主，这与纤维-基体粘合性较差密切相关。

图3 准静态拉伸测试后的断裂试样

2 疲劳行为 

疲劳测试结果通过归一化S/UTSs-Nf曲线和刚度退化曲线表征。单向材料的失效循环次数分散度较大，约一个数量级，其S/UTSs-Nf曲线可通过对数方程描述：S/MPa=1000.78-87.97·log(Nf)，未发现明显疲劳极限。与非回收连续纤维复合材料（vCFRP）相比，两者曲线斜率相近，但vCFRP的S/UTSs比值高出约10%，疲劳抗性更优。

图4 疲劳测试的S/UTSs-Nf曲线

刚度退化方面，两种材料均呈现三阶段特征：第一阶段动态刚度快速下降至初始值的98.8%左右，随后单向材料刚度回升甚至超过初始值（可能与纤维取向重排相关）；第二阶段刚度持续下降；第三阶段单向材料在失效前出现刚度快速下降（部分试样因剥落导致），而NCF复合材料刚度退化加速直至失效（见图5）。宏观失效行为均表现为最后一个载荷循环中的突发失效，与准静态拉伸测试特征相似。

图5 疲劳测试过程中的刚度退化

3 剩余强度特性 

剩余强度测试结果显示，两种材料均呈现“猝死”行为，即剩余强度在失效前仅轻微下降。单向材料的剩余强度相较于未预循环试样有下降趋势，但未呈现与预循环次数相关的规律，预循环3150次的试样平均剩余强度接近未预循环试样水平。NCF复合材料的平均剩余强度与未预循环试样几乎无偏差，仅预循环1225次的试样出现剩余强度下降，且该试样在预循环末期出现刚度骤降，表明即将发生“猝死”失效。材料的不均匀性导致裂纹萌生与扩展存在个体差异，进而影响剩余强度行为，使得预循环次数与剩余强度无明确相关性。

图6 预循环后的材料剩余强度

4 微观损伤机制 

原位测试与表征结果揭示了两种材料的微观损伤演化过程。对于NCF复合材料，预循环后（LL0载荷水平）已出现90°层裂纹和树脂富集区裂纹，部分基体裂纹由近表面孔隙萌生，垂直于载荷方向扩展至相邻0°层，且存在纤维桥接基体裂纹，随载荷增加（LL1）桥接纤维发生断裂（见图7）；LL2载荷水平下，损伤进一步发展，表现为0°层纤维拔出、纤维断裂及层间界面裂纹扩展；失效后（LL3）主要失效机制为粗纱拔出（见图8）。

图7 无皱褶织物复合材料的µCT图像（LL0和LL1载荷水平）

图8 无皱褶织物复合材料的µCT图像（LL2和LL3载荷水平）

单向材料在预循环后（LL0），树脂富集区出现裂纹，试样边缘因加工损伤存在初始纤维断裂；LL1载荷水平下，可观察到粗纱内部及界面处的纤维间断裂和纤维断裂，与准静态拉伸测试的典型失效模式一致（见图9）。 

图9 单向材料的µCT图像

四、研究结论与展望

该研究通过系统实验，揭示了短切纤维纱制备的两种rCFRP的力学行为与损伤特性，核心结论如下：单向rCFRP的S/UTSs-Nf曲线与vCFRP斜率相同，但vCFRP整体强度更高；两种rCFRP的疲劳刚度退化均呈现三阶段特征，但失效模式存在差异，单向材料以纵向分裂为主，NCF层合板失效前出现横向裂纹；循环载荷对两种材料的剩余强度影响较小，均表现出“猝死”行为；声发射分析与µCT结合是表征材料微观失效机制的有效手段，可精准捕捉裂纹萌生与扩展过程。 研究成果为短切纤维纱rCFRP的力学性能优化提供了方向，未来可通过改善纤维分布减少树脂富集区，抑制裂纹萌生与扩展；进一步对比相同纤维和基体体系下rCFRP与连续纤维材料的疲劳性能差异；深入分析基体裂纹与短切纤维纱的相互作用机制；优化声发射分析与µCT及原位测试装置的自动化联动，实现声学信号与损伤机制的关联预测。 该研究填补了rCFRP疲劳性能研究的空白，为其在结构件中的工程应用奠定了基础，对推动回收碳纤维的高价值利用、发展可持续复合材料具有重要意义。